1965
Februar: Dutschke wird in den politischen Beirat des West-Berliner SDS gewählt.

ab 1966
Teilnahme an Demonstrationen unter anderem gegen den Vietnamkrieg, gegen die Notstandsgesetze und gegen die Bildung der Großen Koalition. Innerhalb der Studentenbewegnung organisiert Dutschke nach dem Motto "ohne Provokation werden wir überhaupt nicht wahrgenommen" zahlreiche Demonstrationen und Aktionen gegen das sogenannte "Establishment".
Dutschke ruft zur Bildung einer außerparlamentarischen Opposition auf.
Heirat mit Gretchen Klotz. Aus der Ehe gehen die Kinder Hosea Ché ( geb. 1968) und Polly Nicole (geb. 1969) hervor.

1967
2. Juni: Bei der Demonstration gegen den Besuch des Schah von Iran wird der Student Benno Ohnesorg erschossen. Bei den folgenden Initiativen entwickelt sich Dutschke immer mehr zum Anführer des "antiautoritären Lagers" innerhalb des SDS. Dutschke nimmt außerdem am Hungerstreik für den inhaftierten Kommunarden Fritz Teufel teil, diskutiert öffentlich mit dem Sozialwissenschaftler Herbert Marcuse und gibt ein Fernseh-Interview mit Günter Gaus.
Dutschke wird zu einem der Organisatoren der "Springer-Kampagne", die die Enteignung des Verlegers Axel Springer fordern.
Er gilt als Theoretiker und Reflektierer. Von den terroristischen Aktionen grenzt er sich deutlich ab und bezeichnet sie später auch als "Zerstörung der Vernunft".

1968
Mitorganisator des Internationalen Vietnam-Kongresses in West-Berlin.
Während des sogenannten Prager Frühlings reist Dutschke nach Prag.
11. April: Dutschke wird von einem jungen Hilfsarbeiter, dem rechtsextreme Tendenzen nachgesagt werden, niedergeschossen und lebensgefährlich verletzt. Die Tat wird dem Springer-Konzern angelastet. Es folgen national wie international große Protestkundgebungen. Dutschke reist nach schweren Operationen zu einem Erholungsaufenthalt in die Schweiz, danach nach Italien sowie nach Großbritannien.

1969
Dutschke wird aus Großbritannien ausgewiesen, erhält aber nach einem kurzen Aufenthalt in Irland erneut Einreiseerlaubnis und lebt in einer Wohngemeinschaft in London.